近日，温州大学化学与材料工程学院肖遥特聘教授团队在英国皇家化学学会创办的化学类国际顶级期刊《Chemical Society Reviews》（中文名称《化学学会评论》，影响因子IF=46.2， SCI一区）上发表了题为《Routes to high-performance layered oxide cathodes for sodium-ion batteries（钠离子电池高性能层状氧化物正极之路）》的综述性学术论文。这是我校首次以第一单位在《Chemical Society Reviews》发表学术文章。

据悉，《Chemical Society Reviews》是由英国皇家化学会（Royal Society of Chemistry）出版，是国际化学领域最具权威和最有影响力的学术期刊之一，主要介绍国际化学科学研究的前沿和热点问题，2023年影响因子为46.2。

钠离子电池在智能电网以及大规模储能等领域中具有广阔的应用前景。其中，层状过渡金属氧化物正极由于成本低、合成简单，且具有相对较高理论比容量，成为最具潜力的钠离子电池正极材料之一。但在实际生产应用中，层状氧化物正极材料仍存在一些关键问题：如较差的空气稳定性和不可逆的多相转变等限制了钠离子电池的产业化进程。

针对上述问题，温州大学碳中和研究院肖遥团队从局域电子结构调控和轨道杂化机制出发，进一步设计和探究高性能层状过渡金属氧化物正极材料：（1）提出“晶体应变工程”的概念，并用于促进三相异质共生结构层状氧化物正极材料的相转变；（2）通过局域化学与能级轨道杂化调控定制化构筑了P2/O3异质结构层状氧化物正极材料用于高倍率长循环性能钠离子电池；（3）提出“软-硬异质结构”的概念，制备了具有阳离子空位的超高稳定软-硬异质结构钠离子电池电极材料；（4）基于对材料表界面修饰的研究中，提出原位尖晶石界面重构的表面晶格匹配工程的概念，实现了尖晶石结构对P2/P3异质结构的层状氧化物正极材料精准界面调控；（5）提出了一种通用的“内外结合”策略，将微结构工程与局域电子结构调控相结合，有效调控晶粒的尺寸、抑制不可逆多相转变、调控氧化还原电位和稳定阴离子氧化还原反应。

近期，其团队还通过组分设计调控TM层TM/Li的原子排列形式，指出富锂锰基材料的电压滞后与氧离子在低放电电压（<3.6V）下的反应活性有关，与是否发生层间TM迁移无关。此外，根据轨道杂化理论、第一性原理的计算以及先进的表征技术，从宏观尺度到微观尺度探讨了费米能级（EF）区域附近的过渡金属（TM）3d/4d轨道和O 2p原子轨道之间的杂化机制，为正极材料的设计和制备提供了思路。

基于以上研究基础，肖遥团队撰文分析了层状氧化物作为钠离子电池正极在成本和资源方面的优势。此外，文章对层状氧化物正极的空气稳定性、阴离子氧化还原概念的拓展进行了展望，并探讨了钠离子电池在实验室研究与大规模生产中的融合问题。考虑到成本效益，采用铁/锰基材料体系被视为一种可行的策略。同时，文章就未来钠离子电池的水系涂布及回收问题进行相关讨论，旨在进一步降低生产成本、提升电池性能，推动其在智能电网、工业储能以及低速电动汽车等领域的商业化和规模化应用。

文章以“Routes to high-performance layered oxide cathodes for sodium-ion batteries”为题发表在Chemical Society Reviews期刊（IF=46.2， SCI一区）上。温州大学为第一单位，博士后王静强为第一作者。

原文链接： https://doi.org/10.1039/D3CS00929G